近日，先进材料计算与设计创新团队在国际顶级期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》（影响因子20.3）上在线发表了题为“Enhanced peroxymonosulfate activation in organic degradation by modulating cationic doping of BaxSr1-xCoyFe1-yO3-δ perovskites: DFT calculations and mechanism study”的最新研究成果。材料学部2022级硕士研究生李中亚为文章的第一作者，材料学部司聪慧副教授、韩秀君教授和郭恩言副教授为文章的共同通讯作者，齐鲁工业大学（山东省科学院）为文章唯一单位。
随着现代工业和社会的快速发展，地表水和地下水中检测到的多种难降解有机污染物（如酚类化合物）对生态系统和人类健康造成了严重威胁。传统处理方法难以实现高效降解，而基于过一硫酸盐（PMS）的高级氧化技术（AOPs）因能产生活性氧物种（ROS）彻底矿化污染物，而成为研究热点。如何设计高效、稳定的PMS活化催化剂仍是关键挑战。
传统均相钴（Co2+）催化剂虽能高效活化PMS，但存在金属溶出、毒性高等问题。本研究团队通过球磨-煅烧法合成了一系列BaxSr1-xCoyFe1-yO3-δ钙钛矿，发现Sr掺杂可诱导晶体结构从六方相向立方相转变，而Co/Fe比例调控直接影响催化活性。其中，B5S5C8F2表现出最优性能，其高Co2+/Co3+比例（1.35）、窄Fe2+/Fe3+能隙及丰富的氧空位（OVs）协同降低了PMS活化能垒，并促进SO4-和1O2的生成。进一步结合密度泛函理论（DFT）计算，发现Co位点的PMS吸附能与ΔGOH*、ΔGH*呈火山型关系，揭示了催化活性与表面氧物种分布的关联。此外，理论模拟还预测了BPA可能的降解路径，为理解污染物矿化过程提供了原子级视角。该成果不仅阐明了钙钛矿催化剂“组成-结构-性能”的动态构效关系，还提出了一种通过阳离子掺杂优化氧空位和电子转移的普适策略，为设计高效废水处理材料提供了新思路。
该研究得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金、济南市济南市新高校20条资助项目和齐鲁工业大学（山东省科学院）科教产融合试点工程等项目支持。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125502