近日，学部张云强副教授、李梅教授和张艳飞教授等在高硫负载室温钠硫电池的失效机制与改进策略方面取得重要进展，相关研究成果以“Deciphering the Failure Mechanism and Improvement Strategy of High-Sulfur-Loading Na-S Batteries and Promoting Polysulfide Conversion by Electrochemically Reconstructed Cu1.84Mo6S8/Na2Cu4S3 Heterostructure”为题发表在国际顶级期刊Advanced Energy Materials（IF=26）上。材料科学与工程学部2023级硕士生瞿鑫博为论文第一作者，张云强副教授、李梅教授、张艳飞教授和东北大学李犁教授为共同通讯作者，齐鲁工业大学（山东省科学院）为第一署名单位，深圳大学和东北大学为合作单位。
高硫负载下的室温钠硫电池（RT Na-S）通常会遇到“欠压失效”问题，这将导致RT Na-S损坏和长期循环终止。在此，团队探明了其失效原因为“穿梭效应”导致的化学微短路与钠枝晶生长所引发的物理微短路。为同时解决这两个问题，本研究系统性地设计了一种独特的三层隔膜结构“PE@KB/Te-PAN-GF@KB”（图1），该复合隔膜可以实现对多硫化钠的层层拦截，抑制穿梭效应。此外，被捕获的多硫化钠在PE@KB/Te隔膜上逐渐形成Na2TexSy，并最终在钠负极表面被还原成Na2TeS3 SEI膜，这有利于Na+均匀沉积，从而缓解钠枝晶生长。由于高硫负载RT Na-S需要高活性催化才能实现硫的快速氧化还原反应，所以团队又通过电化学重构技术获得了一种新型Cu1.84Mo6S8/Na2Cu4S3异质结催化剂（图2）。基于特殊的隔膜结构设计及新型催化剂的引入，RT Na-S在高硫负载（3.5 mg·cm-2）下展现出较高的初始比容量（0.1 C时为1639.1 mAh·g-1），令人满意的倍率性能（2 C时为859.6 mAh·g-1）和极好的循环寿命（1 C，1600次循环，每次循环衰减0.0178%）。更重要的是，在6.56 mg·cm-2高硫载量下，RT Na-S在0.1 C下仍可以获得8.86 mAh·cm-2的高面积比容量。
本研究不仅为高硫负载RT Na-S电池的失效机制研究与改性策略提供了指导，而且还引入了电化学动态重构技术来探索异质结催化剂的形成，为高硫负载RT Na-S电池的工业化应用创造了可能性。本研究得到国家自然科学基金、山东省自然科学基金和山东省泰山学者青年专家项目等项目的支持。
图1复合隔膜解决失效现象机理图
图2 Cu1.84Mo6S8/Na2Cu4S3/resin carbon夹层的结构表征
论文链接：https://doi.org/10.1002/aenm.71040
